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基于量子力学的从头计算分子动力学（MD）模拟方案为监测材料的时间演化提供了一种准确而直接的方法。不过，该模拟所需大量的算力、昂贵且重复的能量成为严重的瓶颈所在。本篇文章，Venkatesh Botu等人结合机器学习框架，为加速从头计算分子动力学（MD）奠定了基础。Venkatesh Botu等人所提出的算法能够以连续和自适应的方式快速地从之前访问的构型中学习，并以传统从头计算方法所用时间的极小部分进行预测新构型的能量和原子力（具有化学准确性）。这种新的加速从头计算分子动力学（MD）范式的关键元素包括通过数字指纹表示原子构型、将指纹映射到性能的学习算法、指导预测方案选择的决策引擎以及必需的从头计算数据量。在几种不同的化学环境中，对所提出方案的各个方面的性能进行了严格评估。这项工作具有超越从头计算分子动力学（MD）的巨大影响。它也能加速预测结构、性能以及精确的力场。

图1. a） 典型的MD能量轨迹，绿色和橙色区域分别识别自适应学习框架的量子力学（QM）和机器学习（ML）阶段；b） 在访问新配置时，动态扩展适用范围；c） 自适应学习框架的流程图（绿色和橙色箭头表示使用QM或ML型号）。

图2. A：显示三种不同键长的同核双原子分子；B：每个键合环境对应的高斯平滑径向分布函数（RDF）；C：使用eta网格上的高斯函数将RDF转换为原子指纹，如彩色线所示；D：三种成键环境中原子方向分辨原子指纹的y分量。生成的指纹是针对A中所示的原子的。

图3. 能量a）和力b）误差与（i）无缺陷的大块铝，（ii）含有空位的大块铝，（iii）干净的（111）铝表面，以及（iv）带有铝原子的（111）表面的指纹尺寸长度的关系。

图4. 能量a）和力b）误差与（i）无缺陷的大块铝，（ii）含有空位的大块铝，（iii）干净的（111）铝表面，以及（iv）带有铝原子的（111）表面的训练尺寸的关系。

图5. （i）无缺陷大块铝；（ii）含有空位的大块铝，（iii）干净的（111）铝表面，以及（iv）带有铝原子的（111）表面的宇称图，分别在顶行和底行进行能量a）和力b）预测。使用了一个八分量指纹图，能量模型有100个训练配置，部队模型有100个[用于（i）和（ii）]和750个[用于（iii）和（iv）]训练配置。

图7. QM和ML能量，a） c），以及沿空位迁移轨迹的每个图像相对于训练数据集的晶体指纹分量范围，d） f）。a） d）无再培训，b）和e）将TS添加到训练中，c）和f）将TS和图像1和5添加到训练中。指示在重新训练期间添加的配置。

图8. a） 奇偶校验图显示无需任何再训练的精确力预测；b）与力模型的训练数据集相比的方向分辨原子指纹范围。

参考引用：

Venkatesh Botu, Rampi Ramprasad. Adaptive Machine Learning Framework to Accelerate Ab Initio Molecular Dynamics[J]. International Journal of Quantum Chemistry, 2014, DOI: 10.1002/qua.24836.

原文链接：

https://doi.org/10.1002/qua.24836